En 1804, Frédéric Cuvier l’introduit au Muséum. Charles Léopold. Laurillard devient le dessinateur, préparateur et secrétaire particulier de Georges Cuvier, l’accompagnant dans ses déplacements en Europe. Après la mort de Georges Cuvier en 1832, il continue à travailler au Muséum et à vivre dans l’entourage de la veuve du savant, Anne Marie Coquet de Trazail, puis de sa belle-fille Sophie Duvaucel.

     Charles Léopold Laurillard publie l’Éloge de M. le Baron Cuvier (1833) puis, avec Mercier : Anatomie comparée. Recueil de planches de myologie dessinées par Georges Cuvier ou exécutées sous ses yeux par M. Laurillard (1850).